Στη συνέχεια μετέβη στην Αθήνα όπου φοίτησε στη Φιλοσοφική Σχολή του Πανεπιστημίου Αθηνών. Ήξερε ήδη αρκετά καλά αγγλικά και γαλλικά και είχε μελετήσει τον Παλαμά, τον Σολωμό, το δημοτικό τραγούδι, όπως και τις νεωτεριστικές τάσεις στην ποίηση της Ευρώπης. Στην Αθήνα, όπου εγκαταστάθηκε με την οικογένειά του, άρχισε να έρχεται σε επαφή με τους λογοτεχνικούς κύκλους της εποχής. Πρωτοδημοσίευσε ποιήματά του, μικρά σε έκταση και με κλασικό ύφος, στα περιοδικά «Νέα Εστία» το 1931 και «Ρυθμός» το 1933. Την ίδια περίοδο έγραψε κριτικά σημειώματα στα περιοδικά «Μακεδονικές Ημέρες», «Ρυθμός» και «Τα Νέα Γράμματα» (για τον ποιητή Κωστή Μπαστιά, την ποιήτρια Μυρτιδιώτισσα και τον Θ. Καστανάκη αντίστοιχα).
Το 1943 εξέδωσε από τις εκδόσεις «Αετός» (σε 308 αντίτυπα) το βιβλίο του «Αμοργός» με το ομώνυμο ποίημα, που έμελε να σημαδέψει τη σύγχρονη ελληνική ποίηση. Αυτό ήταν και το μοναδικό βιβλίο του.
Το έργο, που αποτελείται από μόνον 20 μόνον σελίδες, εκφράζει τις διαθέσεις της νεότερης ποίησης και θεωρείται σαν κορυφαίο ποιητικό έργο του ελληνικού υπερρεαλισμού.
Στην πρώτη κυκλοφορία του μάλιστα προκάλεσε δυσμενείς κριτικές και αντιδράσεις, αλλά πολύ σύντομα το 1947, το κλίμα αντιστράφηκε και η «Αμοργός» με τις ευμενείς ελληνικές και ξένες κριτικές κατατάχτηκε στην κορυφή της ελληνικής ποίησης.
Η «Αμοργός» επανεκδόθηκε το 1963, το 1969 και το 1987. Από τότε ο ποιητής δημοσίευσε μόνον τρία ακόμη ποιήματα: το «Ελεγείο» (1946), «Φιλολογικά Χρονικά», το «Ο Ιππότης και ο Θάνατος» (1947), «Μικρό Τετράδιο» και το «Τραγούδι του παλιού καιρού» (1963, "Ο Ταχυδρόμος", αφιερωμένο στο Γ. Σεφέρη.
Έγραψε επίσης πολλές μελέτες και σχόλια πάνω στην ποίηση. Με το τέλος του πολέμου ο Ν. Γκάτσος συνεργάστηκε με την «Αγγλοελληνική Επιθεώρηση» ως μεταφραστής και με το Εθνικό Ίδρυμα Ραδιοφωνίας ως ραδιοσκηνοθέτης, για βιοποριστικούς λόγους. Παράλληλα άρχισε να γράφει στίχους πάνω στη μουσική του Μάνου Χατζιδάκι, ανοίγοντας έτσι μια λαμπρή θητεία στο σύγχρονο ελληνικό τραγούδι.
Αργότερα θα συνεργαζόταν και με άλλους αξιόλογους συνθέτες, όπως με τον Θεοδωράκη και τον Ξαρχάκο. Ο Ν. Γκάτσος, εκμεταλλευόμενος την εκφραστική του δεινότητα, ασχολήθηκε πολύ με τη μετάφραση έργων, κύρια για λογαριασμό του Εθνικού Θεάτρου, του Θεάτρου Τέχνης και του Λαϊκού Θεάτρου. Πολλές μεταφράσεις του θα παραμείνουν έκτοτε κλασικές με πρώτη αυτή του «Ματωμένου Γάμου». Μετέφρασε πολλούς συγγραφείς και συγκεκριμένα από τα ισπανικά τους Λόρκα, Λοπε δε Βέγα και Ραμόν δελ Βάλιε-Ινκλάν, από τα γαλλικά, τον Ζενέ και από τα αγγλικά τον Τ. Ουιλλιαμς, Ε. Ο΄Νηλ, Α.Μακ Λης, Σων Ο΄Κέιζυ, Αύγουστο Στρίντμπεργκ, Κρίστοφερ Φράυ και άλλους.
Το 1944 μετέφρασε («Φιλολογικά Χρονικά» το ποίημα «Νυχτερινό Τραγούδι» του Λόρκα.
Μετέφρασε επίσης τα έργα: «Ματωμένος Γάμος» (1948), «Το σπίτι της Μπερνάντα Αλμπα» (1945) του Φ. Λόρκα, «Ο πατέρας» του Στρίνμπεργκ (1962) και «Ταξίδι μακριάς ημέρας μέσα στη νύχτα» του Ο' Νηλ (1965). Όλα τα έργα αυτά ανεβάστηκαν από το Εθνικό Θέατρο και το Θέατρο Τέχνης. Συνεργάστηκε επίσης με τα περιοδικά «Νέα Εστία», «Τραμ», «Μακεδονικές Ημέρες», «Μικρό Τετράδιο», «Τα Νέα Γράμματα», «Φιλολογικά Χρονικά», «Ρυθμός» και «Καλλιτεχνικά Νέα». Επίσης, σε συνεργασία του με την ελληνική ραδιοφωνία, σκηνοθέτησε διάφορα θεατρικά έργα.
Μεγάλη προσφορά έχει ο Νίκος Γκάτσος σαν στιχουργός στο ελληνικό τραγούδι, στο οποίο αφιερώθηκε σε μεγάλο βαθμό μετά την «Αμοργό».
Συνεργάστηκε στενά με κορυφαίους Έλληνες συνθέτες. Στίχους του μελοποίησαν οι Μ. Χατζιδάκις, Μ. Θεοδωράκης, Στ. Ξαρχάκος, Δ. Μούτσης,, Λ. Κηλαηδόνης, Χ. Χάλαρης κ.α. σε κορυφαίες δημιουργίες και επιτυχίες «Αθανασία», «Της γής το χρυσάφι», «Ρεμπέτικο», «Αρχιπέλαγος», «Πήρες το μεγάλο δρόμο», «Πορνογραφία», «Λαϊκή Αγορά», «Η μικρή Ραλλού», «Μια γλώσσα μια πατρίδα», «Αν θυμηθείς τ' όνειρό μου», «Η νύχτα», «Στο Σείριο υπάρχουνε παιδιά» «Αντικατοπτρισμοί», «Τα κατά Μάρκον», "America America" κ.α.). Ιδιαίτερη σχέση και συνεργασία ανέπτυξε ο ποιητής με τον Μ. Χατζιδάκι και μάλιστα για μεγάλο διάστημα μέχρι και το θάνατο του ήταν επίλεκτο μέλος της ομάδας Χατζιδάκι, Ελύτη, Τσαρούχη, Mποσταντζόγλου και Αργυράκη.
Με της υψηλής ποιότητας και μεστή ποίησή του ο Ν. Γκάτσος καθιερώθηκε σαν κορυφαίος στιχουργός της ελληνικής έντεχνης μουσικής. Χαρακτηριστικά, αξέχαστοι θα μείνουν οι στίχοι του, που μελοποιήθηκαν από τον Μ. Χατζηδάκη, από το «Ματωμένο Γάμο», «Χάρτινο το Φεγγαράκι» και «Πάει ο καιρός»: «Πάει ο καιρός πάει ο καιρόςπου ήταν ο κόσμος δροσερόςκαι καθ' αυγή ξεκινούσε μια πληγήγια να ποτίσει όλη τη γη..."Μάλιστα, το γεμάτο νόημα αυτό τραγούδι, απαγορεύτηκε από τη δικτατορία.
Μετά την πτώση της, το 1974, ο ποιητής συνεχίζοντας το δρόμο του, θα απαντήσει :
"Ήρθε ο καιρός ήρθε ο καιρός
Πάνου στου κόσμου την πληγή
ήρθε ο καιρός ήρθε ο καιρός
να ξαναχτίσετε τη γη...»
Ο Ν. Γκάτσος πέθανε στις 12 Μαΐου 1992 και τάφηκε στην Ασέα. Θα μείνει για πάντα σαν ο κατ' εξοχήν εκφραστής του ελληνικού ποιητικού υπερρεαλισμού και σαν μια εξέχουσα μορφή του ελληνικού ποιοτικού τραγουδιού.
Είναι φίλοι μου ασύλληπτο, το πόσες μεγάλες μορφές στην τέχνη, και στην περίπτωση μας στο τραγούδι, η καλύτερα στην ποίηση, έχει βγάλει αυτός ο τόπος.
Ήταν, και είναι, οι άνθρωποι της «διπλανής πόρτας», που δυστυχώς τις περισσότερες φορές τους ‘γνωρίζουμε» μετά θάνατο, από κάποιο τηλεοπτικό αφιέρωμα, έτσι, τυχαία!
Ο Νίκος Γκάτσος, όπως και ΟΛΟΙ οι μεγάλοι, άφησε πίσω του ένα έργο για όλους εμάς, για να θυμόμαστε το χθες, πόσο απλό, αλλά και πόσο δύσκολο ήταν, και να καλυτερέψουμε το σήμερα, και το αύριο μας!
Τις γυμνασιακές του σπουδές έκανε στην Τρίπολη, όπου γνώρισε τα λογοτεχνικά βιβλία, αλλά και τις μεθόδους αυτοδιδασκαλίας ξένων γλωσσών. 
Αργότερα θα συνεργαζόταν και με άλλους αξιόλογους συνθέτες, όπως με τον Θεοδωράκη και τον Ξαρχάκο. 
